近日，我校betway中国西汉姆联官网董玉明教授在光合成双氧水领域取得突破性进展，研究成果以“Enhancing the Photocatalytic Reduction of O2to H2O2Through Proton Enrichment on Covalent Organic Frameworks”为题发表在《Angewandte Chemie International Edition》上（DOI：10.1002/anie.202524222）。论文第一作者为博土研究生孙新宇，通讯作者为董玉明教授。
光催化O2还原生成H2O2的反应涉及质子耦合电子转移过程，在常规条件下（pH = 7, 298 K, 101.3 kPa），H2O中O2的浓度（0.25 mM）远高于质子浓度（1×10-4mM）。O2还原反应仅发生在固定的活性位点上，而质子在H2O中相对较低的扩散系数（约2.39 × 10-9m2s-1, 300 K）使得光催化剂界面处于缺质子微环境中。针对该问题，董玉明教授团队提出构建相邻氮位点、实现质子定向富集的新思路，确保了O2还原反应过程中质子的高效供给。
氮位点的质子获取能力与哒嗪位点协同作用，促进了高效的质子传输。纯H2O体系中光催化H2O2生成速率达到12100 µmol g-1h-1，太阳能化学转换效率达到2.15%，超越了先前报道的同类型材料，是目前最高效的H2O2光合成催化剂之一。该研究阐明了质子控制在光催化O2还原反应中的关键作用，为设计用于太阳能驱动H2O2生产场景的高效光催化剂提供了一种新策略，得到了国家自然科学基金重点项目、面上项目的资助。
图1.论文网络发表页面截图
图2.通过构建相邻的氮位点来实现质子富集，促进光合成H2O2
